基于硫酸根自由基（SO₄^•-）的高级氧化技术在土壤和地下水污染的原位修复领域具有重要的应用前景。然而，目前学术界和工业界对于这一技术可能存在的问题及局限知之甚少。陆隽鹤教授课题组首次发现，环境中普遍存在的亚硝酸盐（NO₂^-）和铵盐（NH₄⁺）均能够被SO₄^•-氧化，生成一系列硝基酚副产物。硝基芳香化合物是一类优先控制污染物，具有持久性和致死、致畸、致突变的“三致”毒性，可对生态系统和人群健康带来潜在风险。近日，团队深入比较了NO₂^-和NH₄⁺在SO₄^•-氧化过程中转化为硝基副产物的机制，发现NO₂^-主要导致天然有机质大分子中以酚为特征的快速反应位点的硝基化，而NH₄⁺主要导致以芳香羧酸为特征的慢速反应位点的硝基化。当NO₂^-和NH₄⁺共存时，NO₂^-和快速位点优先被SO₄^•-氧化，在反应后期，NH₄⁺和慢速位点同步被氧化。因此，快慢反应位点均能够被有效利用，且产生协同作用。由于环境中NO₂^-和NH₄⁺普遍存在，当SO₄^•-氧化技术用于地下水和土壤污染修复时，硝基副产物二次污染的生成很可能是一个普遍现象。该研究丰富了硫酸根自由基高级氧化反应的理论，并为评估该技术的可行性提供了依据。

相关成果近日以“Differentiation of Pathways of Nitrated Byproduct Formation from Ammonium and Nitrite During Sulfate Radical Oxidation”为题发表在环境领域权威期刊Environmental Science & Technology上。

NO₂^-和NH₄⁺在硫酸根自由基氧化过程中的转化以及硝基副产物的生成

课题组博士生杨培增为论文第一作者，陆隽鹤教授为论文通讯作者。研究得到了国家自然科学基金的资助。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c00702?ref=pdf